Laura Smet est la fille du chanteur / acteur Johnny Hallyday et de l'actrice Nathalie Baye. Elle est née le 15 novembre 1983, à Neuilly-sur-Seine, et la France entière l'a découverte dans les bras de sa mère à la maternité. Après quatre ans de relation, ses parents se séparent, mais continuent de la protéger au mieux des médias. En 1986, son prénom sera entendu dans toutes les radios de France, son père Johnny Hallyday lui ayant dédié une chanson, Laura.
Peu intéressée par l'école, l'adolescente Laura Smet s'inscrit dans les cours de comédie de Raymond Acquaviva. Elle est alors repérée par Olivier Assayas, qui va parler d'elle à Xavier Giannoli, jeune réalisateur qui cherchait l'actrice principale de son premier long-métrage, Les Corps Impatients (2003). Laura Smet incarne avec grâce et puissance une jeune femme, nommée Charlotte, atteinte d'un cancer. Aux côtés d'un autre jeune espoir du cinéma français, Nicolas Duvauchelle, elle rayonne dans ce rôle difficile. Laura Smet fait ainsi des débuts fracassants dans la profession, décrochant le Prix Romy Schneider 2004, ainsi que l'Etoile d'Or de la révélation féminine 2004. Elle sera aussi nommée, la même année et pour le même film, pour le César de la Révélation Féminine.
Après sa prestation dans Les Corps Impatients, Laura Smet tourne notamment avec un monstre sacré du cinéma français : Claude Chabrol, dans La Demoiselle D'Honneur (2004), aux côtés de Benoît Magimel. En 2006, elle côtoie le gratin du cinéma français dans Le Passager de l'Eté, réalisé par Florence Moncorgé-Gabin, avec notamment Catherine Frot, François Berléand, Samuel Le Bihan ou Mathilde Seigner.
Gilles Paquet-Brenner l'engage, en 2007, pour U.V, film qui va révéler la beauté et la sensualité de la jeune comédienne. La même année, elle tourne pour Pascal Thomas dans L'Heure Zéro, adaptation d'un roman d'Agatha Christie, avec notamment Danielle Darrieux, François Morel, Chiara Mastroianni (autre fille de célébrités, qui devient une de ses amies proches) et Melvil Poupaud.
En 2008, Laura Smet est présente à Cannes pour La Frontière de l'Aube, de Philippe Garrel. Le film reçoit un accueil assez mitigé, mais la comédienne laisse une belle impression dans le rôle de cette jeune femme célèbre qui devient dépressive après avoir rompu avec son amant. Un rôle d'autant plus puissant que la jeune actrice revient de loin. En 2004, elle entame une relation passionnelle et tourmentée, marquée par l'alcool et la drogue, avec l'écrivain Frédéric Beigbeder. Il la quitte en 2006, et commence alors une longue descente aux enfers, qui se termine par une tentative de suicide, par ingestion d'un cocktail de médicaments. Ses parents, inquiets, la font hospitalisée. Laura Smet met du temps à remonter la pente, loupant des opportunités (elle doit abandonner Les Femmes de l'Ombre, son rôle étant revenu à Marie Gillain).
Mettant du temps à se reconstruire, Laura Smet, fragile, tourne peu. En 2010, elle est à l'affiche d'Insoupçonnable, thriller dans lequel elle incarne une séductrice vénale, aux côtés de Charles Berling et de Marc-André Grondin. Malheureusement, 2010 fut à nouveau une année difficile sur le plan personnel pour la jeune comédienne. Suite à l'hospitalisation de son père, et les polémiques entourant son chirurgien Stéphane Delajoux (Laura Smet ayant une relation avec le frère de ce dernier, Julien Delajoux), la jeune comédienne aurait fait une nouvelle tentative de suicide début 2010 (selon la presse, mais l'information a été réfutée par les proches de la comédienne)...
Assumant difficilement son statut de « fille de », Laura Smet continue de se battre pour être reconnue en tant que comédienne à part. Elle est actuellement en tournage avec Isabelle Huppert, pour Noces de Cristal de Tonie Marshall.