Zachary Levi est né le 29 septembre 1980 à Lake Charles (Louisiane, USA). Il est le seul garçon d'une famille de trois enfants et chante dès l'âge de 6 ans. Quand sa famille déménage en Californie, le jeune Zachary fréquente les planches de petits théâtres locaux. Après le lycée, il part directement vivre à Los Angeles pour devenir acteur. Il joue dans des pièces comme
Grease ou
Le Magicien d'Oz, mais c'est sa performance de Jésus dans
Godspell qui attire les regards d'Hollywood.
En 2002, il obtient un rôle récurrent dans la série
Less Than Perfect, où il incarne pendant quatre ans le personnage de Kipp. Zachary Levi apparaît parallèlement dans des films mineurs comme
Big Mamma 2, de John Whitesell (2006), avec Martin Lawrence, et des sitcoms telles que
Larry et son nombril (2004) ou
La Pire semaine de ma vie (2006).
C'est le rôle de
Chuck dans la série éponyme, décroché en 2007, qui lance définitivement la carrière de Zachary Levi. Dès lors, il devient une star, bénéficiant de la mode geek s'emparant de la société. Il n'est pourtant pas lui-même un geek, si ce n'est sa passion pour les jeux vidéo Rock Band, surtout due à son amour de la musique. Il est également considéré comme un bon joueur de poker.